Vanadium-Leitern: Ab-initio-Rechnungen zu QMC

Projekt: Foschungsprojekt

Projektdetails

Beschreibung

Leiter-Verbindungen mit gekoppelten Ketten magnetisch aktiver Ionen stehen wegen ihrer ungewöhnlichen Eigenschaften im Zentrum einer grossen Zahl aktueller experimenteller und theoretischer Arbeiten.
Thema unseres Projektes sind Vanadium-Leiter-Verbindungen, insbesondere Natriumvanadat, bei dem gleichzeitig Spin-, Ladungs- und Gitterfreiheitsgrade wichtig, aber bisher nur unzureichend verstanden sind.
Natriumvanadat hat einen (möglicherweise zwei nahe beieinanderliegende) Phasenübergänge bei etwa 35 K, bei dem sich die Ladungen der V-Ionen räumlich ordnen, und bei dem ein Spin-Peierls-Übergang eine Energielücke in den Spin-Anregungen verursacht. Der Phasenübergang erfolgt aufgrund der gemeinsamen Auswirkungen von Spin-, Ladungs-,und Gitterfreiheitsgraden. Trotz aktueller Fortschritte sind sowohl der Übergang als auch die relevanten physikalischen Eigenschaften dieser Verbindung noch sehr unklar. Die Vanadium-Leiter-Verbindungen lassen sich vermutlich mittels relativ einfacher Modelle der Festkörpertheorie beschreiben. Bisher existiert aber kein adäquates Modell. Ein Grund liegt in der komplizierten nichtperturbativen Wechselwirkung mehrerer Freiheitsgrade, für deren Behandlung bisher benutzte approximative Verfahren nicht ausreichen. Um ein tieferes Verständnis zu erreichen, werden wir Rechnungen durchführen, bei denen die Kopplung von Ladungen und Spins nicht nur miteinander, sondern auch mit dem Gitter berücksichtigt werden. Dazu werden wir die Vorteile zweier verschiedener Techniken kombinieren. Zunächst werden wir die elektronische Struktur verschiedener Vanadium-basierter Leitern mit ``ab initio'' Rechnungen bestimmen. Dies ermöglicht es uns, realistische Parameter für die Modell-Analyse zu erhalten, die Elektron-Phonon und die Spin-Phonon-Kopplung zu bestimmen, und Vergleiche mit solchen experimentellen Eigenschaften durchzuführen, die von der lokalen elektronischen Struktur bestimmt werden. Als zweite Technik werden wir dann Quanten-Monte-Carlo Simulationen durchführen, damit die Dynamik der niedrig liegenden Anregungen untersuchen, und relevante, auch experimentell bestimmte Grössen wie thermodynamische, magnetische und optische Eigenschaften der Vanadium-Leitern berechnen und vergleichen. Die Modell-Parameter dazu werden wir den "ab initio'' Rechnungen entnehmen. Der Quanten-Monte-Carlo-Zugang ist nicht-perturbativ und verwendet keine Näherungen. Er eignet sich deshalb besonders zur Untersuchung auch starker Wechselwirkungen und Korrelationen in einem grossen Parameterbereich.
StatusAbschlussdatum
Tatsächlicher Beginn/ -es Ende1/07/0230/06/06